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硅具有很高的理論比容量和較低的氧化還原電極電勢，被認為是下一代高能量密度鋰離子電池具潛力的負極材料之一。然而，它在循環(huán)過程中嚴重的體積變化，使電極結(jié)構(gòu)松動和電子導電變差，并不斷破壞電極表面的SEI膜和消耗電解液，從而降低了電池的循環(huán)效率和使用壽命。為了解決這些問題，許多先前的研究工作大多集中在設(shè)計不同結(jié)構(gòu)的硅材料，如多孔化，納米化以及多層復合，以降低活性相的體積效應，從而提高電池的循環(huán)穩(wěn)定性。然而，這些策略很難甚至不可能實現(xiàn)硅材料的廉價以及大規(guī)模生產(chǎn)。

【成果簡介】

近日，上海交通大學化學化工學院楊軍教授研究團隊在Cell Press旗下的能源領(lǐng)域新刊Joule(https://doi.org/10.1016/j.joule.2018.02.012)發(fā)表了題為“Silicon Microparticle Anodes with Self-Healing MultipleNetwork Binder”的文章。文中所設(shè)計的多級網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)并帶有自愈合功能的水系粘結(jié)劑(PAA-P(HEA-co-DMA))可以有效緩解微米硅電極在充放電過程中由于活性物質(zhì)的體積變化引起的顆粒粉化和電子導電缺失現(xiàn)象，進而獲得性能優(yōu)異的硅基負極。

【圖文導讀】

圖1：粘結(jié)劑的結(jié)構(gòu)組成及表征

A 粘結(jié)劑的分子結(jié)構(gòu)式以及與Si顆粒的作用力示意圖;B 兩組分的化學結(jié)構(gòu)及二者相互作用以及它們復合物的彈簧模型;C 幾種高分子的ATR-FTIR光譜;D PAA-P(HEA-co-DMA)電化學穩(wěn)定性測試。

圖2：使用不同粘結(jié)劑的微米硅負極的電化學性能

A 循環(huán)性能;B 長循環(huán)性能;C 不同載量的電極循環(huán)性能;D倍率性能;E 大電流的循環(huán)性能;F 與NCM組裝的全電池循環(huán)性能。

圖3：微米硅負極循環(huán)前后的SEM圖

A，B和C，D分別為使用PAA和PAA-P(HEA-co-DMA)粘結(jié)劑的電極循環(huán)前和100圈后的SEM圖;E，F(xiàn)分別為C，D圖中方框部分的放大圖。

【小結(jié)】

該論文從粘結(jié)劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計出發(fā)，合成了一種軟-硬并舉的具有多級網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的新型粘結(jié)劑，該聚合物具有一定的自愈合能力和優(yōu)異的拉伸性能，可以有效地緩沖由于微米硅顆粒的體積變化而引起的應變，抑制硅顆粒在循環(huán)過程中的粉化，使微米級硅顆粒電極的電化學性能得到顯著改善。在5 A/g的大電流下比容量仍有約1850 mAh/g，并具有優(yōu)異的電化學可逆性。此外，該粘結(jié)劑也適用于微米級氧化硅負極材料，可在9 mAh/cm^2的高面積容量下可逆循環(huán)。該研究結(jié)果對發(fā)展具有強體積效應的高容量電極具有重要的參考價值。

原標題:Joule: 應用于微米硅負極并具有自愈合功能的多級網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)粘結(jié)劑